Estudio de agregados de helio dopados con impurezas atómicas y moleculares mediante el método Path Integral Monte Carlo

Résumé

Este trabajo está centrado en el estudio de agregados de helio de tamaño medio dopados condiferentes impurezas a partir del método Path integral Monte Carlo (PIMC). Esta herramienta es capaz de incluir efectos asociados tanto a la naturaleza cuántica de los núcleos atómicos, como los asociados a la temperatura. Con ella es posible obtener propiedades de cualquier sistema en equilibrio termodinámico, siempre que tengamos acceso a una expresión analítica que modele las interacciones entre las partículas que lo forman, o la posibilidad de calcular valores de energía potencial electrónica a cada paso Monte Carlo de una manera rápida y eficiente. En la primera parte, se exponen las características y conceptos generales del método PIMC, así como dos particularidades incorporadas en esta tesis: la cuantización de la rotación de moléculas diatómicas en la aproximación de rotor rígido y la simulación de los efectos asociados a la simetría bosónica de las partículas a bajas temperaturas.En la siguiente sección se exponen los resultados más relevantes obtenidos sobre distintos agregados de helio. Comenzaremos por el sistema HeN-Rb2 (3¿temperatura entre 1 y 2 K. En ambos casos la interacción con los átomos de He es tal que la impureza permenace fuera de la gota, de manera similar a lo que ocurre para el resto de metales alcalinos y elementos alcalinotérreos, a excepción del Mg. Es importante resaltar la particularidad de este fenómeno, nada usual para el resto de átomos y moléculas neutras que tienden a quedar inmersas en el interior de la nube de helios. Una u otra tendencia vendrá fijada por la naturaleza de las interacciones entre todos los átomos que forman el sistema. Es por ello que en el caso del Ca veremos las distintas predicciones en energía y estructura según el potencial He-Ca utilizado y su cercanía con resultados experimentales. Para el dímero de rubidio, nuestro estudio ha puesto de manifiesto la importancia de la rotación de la impureza sobre la geometría y la energía de estos agregados, en los que están en juego interacciones de carácter muy débil. Los siguientes sistemas incluyen los aniones He*-propiedades en quilibrio térmico a una temperatura de 0.4 K, demostrando el carácter heliofílico del anión atómico y el carácter heliofóbico en el caso del molecular.En el último agregado estudiado tenemos una molécula aromática, como es el coroneno, inmersa en una nanogota de helios a 2 K. Se han calculado las estructuras y energías del sistemaaumentando el tamaño de la gota de helio hasta conseguir solvatación total del dopante. Las simulaciones PIMC realizadas partiendo de estructuras clásicas, muestran la importancia de los efectos cuánticos de deslocalización en el comportamiento microscópico del sistema.Finalmente, en la última sección, se enumerarán las conclusiones obtenidas para cada uno de los sistemas estudiados.u) y HeN-Ca en un intervalo de + y He2, para los que se han calculado *-