Interacción de plasmones, luz y haces de electrones en la nanoescala

Resum

En esta tesis se estudia las interacciones entre luz, haces de electrones y nanoestructuras metálicas, cuyos electrones oscilan colectivamente dando lugar a excitaciones plasmónicas. La tesis está dividida en cuatro capítulos.La primera parte de la tesis se centra en el estudio de la respuesta optica de nanoparticulas que giran en el vacio expuestas a iluminacion externa. Desarrollamos una teoria sencilla a partir de la cual derivamos expresiones analiticas para el torque mecanico ejercido por la luz sobre la particula, la potencia absorbida y las secciones eficaces de esparcimiento. Analizamos dos fenómenos que aparecen en este sistema: el desplazamiento Doppler rotacional y la amplificación estimulada de luz debido a la rotación.La segunda parte de este manuscrito esta dedicada a la investigacion de la absorción de luz por parte de tetrámeros quirales, que rompen la simetria especular debido a la disposicion espacial de sus componentes. Calculamos el dicroismo circular producido por estas estructuras y comparamos nuestras predicciones con resultados experimentales. Los tetrameros estan formados por cuatro nanoesferas de oro funcionalizadas con hebras de ADN y ensambladas mediante una lamina rigida de origami de ADN para proporcionar estabilidad. La concordancia entre los resultados experimentales y numericos es muy satisfactoria. Con el objetivo de analizar el papel del acoplamiento plasmonico, demostramos que el dicroismo disminuye considerablemente cuando los diametros de las esferas se reducen o la separacion entre ellas aumenta, ya que la interaccion debida al campo cercano es fundamental para la respuesta quiral.En la tercera parte de esta tesis, proponemos emplear vórtices de electrones y estudiar la energía perdida por estos en la interacción con materia quiral. Definimos un nuevo tipo de dicroísmo que se puede calcular como la diferencia de las pérdidas de energía que sufren las diferentes componentes de momento orbital angular tras la interacción inelástica con una muestra quiral. En particular, estudiamos dos muestras diferentes: un tetrámero de plata y una molécula biológica. Predecimos un alto dicroísmo, que puede alcanzar hasta el diez por ciento de la senal de pérdida. Calculamos la pérdida de energía para dos tipos distintos de funciones de onda incidentes un haz extenso y otro enfocado. Este último es útil para analizar modos quirales con una precisión sub nanométrica, algo que no es posible con luz. La parte final está dedicada a la propuesta de una nueva técnica de espectroscopía que aúna la gran precisión espacial de los electrones con la alta resolución en energías de la luz. Este método se basa en el análisis de las ganancias y pérdidas estimuladas de energía que los electrones experimentan al interaccionar con una nanoestructura iluminada. Demostramos que es posible analizar la respuesta espectral de la muestra mediante la variación de la frecuencia de la luz incidente. En concreto, estudiamos esferas con recubrimiento metálico de oro y plata y núcleo de óxido de silicio, que son resonantes en el infrarrojo cercano. Estimamos la probabilidad de ganancias y pérdidas de energía en función de la longitud de onda y la intensidad de la luz incidente, tanto en el caso de iluminación pulsada como continua. Predecimos ganancias y pérdidas de energía sustanciales con intensidades de luz por debajo del umbral de fusión de las partículas.