Simulación y control de la dinámica electrónica y nuclear con pulsos láser intensos y ultracortos

Resumen

Comprender la estructura y la dinámica de los procesos químicos a nivel molecular es un paso clave para el diseño de materiales con propiedades deseadas o para el control de las reacciones químicas. Desde los inicios de la mecánica cuática, el control de los fénomenos cuánticos ha sido uno de los principales objetivos en el campo de la física y la química. El desanollo de los láseres ultrarrápidos y ultraintensos ha permitido el uso de pulsos externos, no sólo para seguir el movimiento nuclear y electrónico [ 1-3], sino también para controlarlo de forma activa, es decir, manipular la dinámica molecular en la escala de tiempos en la que ocurren los procesos físicos y químicos, así como resolver las ecuaciones dinámicas que los gobiernan, de forma que pueda favorecerse un tipo de proceso en particular [4]. De esta forma, el campo de Control Cuántico (o coherente) se ha desarrollado conjuntamente con la Femtoquímica y la Attofísica. Las primeras propuestas de control surgieron independientemente con dos escenarios. Por un lado, Tannor y Rice propusieron un mecanismo de control en la variable temporal: el esquema pump-dump [5, 6], que es un precursor de lo que se llamaría control óptimo. Por otro lado, Brumer y Shapiro [7,8] propusieron un esquema de control coherente o resuelto en frecuencias. Sin embargo, estos esquemas sólo permiten el control de forma eficiente cuando se conocen el Hamiltoniano molecular y las superficies de energía potencial. Por ejemplo, en el esquema de Brumer y Shapiro, el mismo estado intermedio puede dar lugar a diferentes productos de reacción. En el esquema pump-dump, sólo es posible el control de transiciones verticales (ventana Frank-Condon) entre estados electrónicos...