Estudio computacional de la reacción de copolimerización de etileno-estireno activada por catalizadores organometálicos homogéneos

Resumen

La síntesis eficaz de copolímeros de etileno-estireno se ha podido llevar a cabo, durante los últimos años, gracias al empleo de catalizadores homogéneos. Mediante estos materiales se consigue cubrir un extenso rango de propiedades que va desde la correspondiente al polietileno, material termoplástico semicristalino con una temperatura de transición vítrea muy baja, a las del poliesterieno, material termoplástico rígido con una temperatura de transición vítrea alta. Dichas propiedades dependen de la composición química del copolímero, de su estructura y de la disposición estereoquímica del estireno en la cadena polimérica. En este sentido, la elección del catalizador es un factor de especial relevancia en la reacción de polimerización. Por otro lado, gracias al desarrollo de la química computacional, se han podido llevar acabo estudios teóricos referentes al mecanismo de polimerización. En la mayoría de estos estudios el monómero empleado es el etileno y como representación de la especie activa del catalizador se toma la especie catiónica o catión "desnudo". No obstante, en el medio de reacción está siempre presente otra especie conocida como cocatalizador que puede influir significativamente en el proceso de polimerización, así como en las características finales del polímero. En esta memoria de tesis se emplean diversos métodos de la química computacional para estudiar el proceso de copolimerización de etileno-estireno mediante la utilización de diferentes catalizadores homogéneos. A pesar de la gran cantidad de estudios publicados en la literatura tanto experimentales, referente a dicha copolimerización, como putacinales, referentes a la polimerización de etileno, esta tesis representa el primer ejemplo de estudio computacionales que intentan clarificar de forma teórica algunos de los aspectos de la copolimerización de etileno-estireno. Se han estudiado catalizadores del tipo monociclopentadienilo basados e