Eliminación de la acidez superficial externa en zeolitas tipo zsm

  1. RUIZ FERNÁNDEZ JOSÉ ANTONIO
Supervised by:
  1. María Angeles Uguina Zamorano Director
  2. David P. Serrano Granados Co-director

Defence university: Universidad Complutense de Madrid

Fecha de defensa: 10 October 2003

Committee:
  1. Gabriel Ovejero Escudero Chair
  2. María Dolores Romero Díaz Secretary
  3. José Luis Valverde Palomino Committee member
  4. José Aguado Alonso Committee member
  5. Javier Pau Gamarra Committee member
Department:
  1. Ingeniería Química y de Materiales

Type: Thesis

Teseo: 101778 DIALNET

Abstract

La estructura cristalina de las zeolitas presenta una serie de canales y/o cavidades en su interior, variables en tamaño en función del tipo de zeolita de que se trate, que permiten orientar las reacciones hacia la formación de determinados productos en función simplemente del tamaño de las moléculas (selectividad de forma). Este fenómeno tiene especial relevancia en procesos en los que las reacciones secundarias son más rápidas que la reacción principal, y dan lugar a subproductos de elevado tamaño molecular. Para que el fenómeno "selectividad de forma" tenga lugar, es necesario que las reacciones se produzcan en el interior de los canales de la zeolita, sin intervenir los centros activos que se encuentran en la superficie externa. Por ello se seleccionó como objetivo en el presente trabajo el desarrollo de méotodos de modificación de zeolitas para neutralizar los centros activos de la superficie externa, sin bloquear o neutralizar actividad catalítica del interior de la estructura (objetivo 1), y el desarrollo de catalizadores altamente para-selectivos en la desaproporción de tolueno, alquilación de tolueno con metanol o etanol (objetivo 2), en las que la actividad catalítica externa juega un papel fundamental. De acuerdo al progrma de investigación plantedo se seleccionaron dos reacciones teste, una cuyos parámetros de reacción permiten obtener información sobre la modificación tanto externa como interna de la zeolita (desproproción de tolueno), y otra que proporciona información sólo de la modificación externa (isomerización de mesililieno). Como ctalizador base se seleccionó zeolita ZSM-5 de relación Si/Al=34.65 y tamaño medio de cristal 3.2 um. Los catalizadores preparados por modificación de esta zeolita, se caracterizaron por distintas técnicas. Como métodos de modificación se eligieron la impregnación a humedad inicipiente,la impregnación en fase vapor y la impregnación a reflujo con un di