Síntesis de catalizadores mesoporosos amorfos para la oxidación de hidrocarburos alquilaromaticos con hidroperóxido de terc-butilo

Laburpena

La presente Tesis se ha centrado en la preparación y caracterización físico-química de catalizadores mesoporosos amorfos preparados por el método sol-gel. Los sistemas estudiados están constituidos por sílece-óxido de titanio y y sílice-óxido de estaño, y se han probado en la expoxidación de 1-hexano y estireno el primer sistema y en la oxidación de p-xileno y derivados de tolueno el segundo. Las reacciones se han realizado en fase líquida utilizando hidroperóxido de terc-butilo como agente oxidante. Las técnicas de caracterización físico-química empleadas han sido, entre otras: espectroscopía infrarroja, reflectancia difusa en UV-Vis, RMN-MAS de 29Si, adsorción de N2, fluorescencia de rayos X, difracción de rayox X y espctroscopías fotoelectrónica de rayox X. En el sistema basado en catalizadores basados en SiO2-TiO2, se ha realizado un estudio de la influencia de las variables del método sol-gel en sus propiedades físico-químicas. También se ha realizado un estuido de la modificación post-síntesis del material mediante silanización, así como las principales variables de este tratamiento, y de su desactivación y reutilización en la reacción de epoxidación de estireno. Como resultado de la investigación realizada, se ha llegado a la conclusión de que las variables que ejercen mayor influencia en la actividad del ctalizador son las que consiguen proporcionar una mayor homogeneidad a los materiales, como son: la existencia o no de etapa deprehidrólisis, y la presencia de catalizador de las etapas de hidrólisis y condensación. Asimismo, se confirmó que la calcinación de los catalizadores resulta imprescindible para obtenern comportamiento de los mismos. Mediante la realización de un tratamiento de silanización del gel antes de la etapa de secado, se obtienen materiales con propiedades textuales semejantes a los aerogeles, sin necesidad de realizar un secado en condiciones supercríticas,