Aspectos nanoestructurales de los fenómenos de interacción metal-soporte en catalizadores modelo metal/óxido de cerio

Resum

Los sistemas modelos constituidos por metales nobles (Rh, Pt, Pd) soportados sobre óxido de cerio han sido durante los últimos años foco de atención por parte de la comunidad científica. La estrecha relación que existe entre estos sistemas y los catalizadores TWC utilizados en la depuración de los gases de escape de los automóviles, y la búqueda de nuevos componentes alternativos al óxido de cerio, justifican el interés por su estudio. El comportamiento químico y catalítico de estos catalizadores está determinado por el que se ha venido a denominar Fenómeno de Interacción Fuerte Metal-Soporte, que se traduce en una modificación del comportamiento de la fase metálica dispersa tras tratamientos de reducción a alta temperatura. Oxidaciones posteriores de muestras en este estado de interacción conducen a la recuperación de las propiedades originales del sistema. El presente trabajo se ha centrado en el estudio de la contribución de la nanoestructura del sistema a la aparición de los fenómenos de interacción metal-soporte, haciendo uso de la técnica de Microscopía Electrónica de Alta Resolución sobre catalizadores de Rh/CeO2, Pt/CeO2, Rh/CeTbOx y Pt/CeTbOx. El estudio estructural de los óxidos lantánidos utilizados como soporte está dificultada tanto por la complejidad de los sistemas Ln-O, caracterizados por la presencia de un número elevado de fases reducidas deficientes en oxígeno, como por dificultades de tipo experimental. No obstante, se ha puesto a punto una metodología de intrepretación de imágenes y patrones de diracción de electrones experimentales de sistemas constituidos por óxidos lantánidos, basada en el uso de atlas de patrones de difracción de electrones calculados para las diferentes fases constituyentes de la serie homóloga de los óxidos con estructura fluorita. Tratamientos de reducción en el intervalo de temperaturas 473-1223 K ponen de manifiesto la evolución de la nanoestru