Espectroscopía ramanuna herramienta versátil en la caracterización multianalítica del combustible nuclear

  1. Elorrieta Baigorri, Jone Miren
Dirigée par:
  1. Valentín García Baonza Directeur
  2. Joaquín Cobos Sabaté Directeur/trice

Université de défendre: Universidad Complutense de Madrid

Fecha de defensa: 25 mai 2018

Jury:
  1. Rosario Lunar Hernández President
  2. Mercedes Taravillo Corralo Secrétaire
  3. Vincenzo Rondinella Rapporteur
  4. Patrick Simon Rapporteur
  5. Enrique M. Gonzalez Romero Rapporteur
Département:
  1. Química Física

Type: Thèses

Résumé

La oxidación del dióxido de uranio (UO2), combustible nuclear usado en la mayoría de centrales nucleares en operación en el mundo, ha suscitado siempre gran interés. Esto es debido a los potenciales riesgos que dicho proceso podría provocar si llegara a producirse, durante su almacenamiento una vez irradiado en el reactor, la presencia de un defecto desapercibido en los elementos combustibles o un fallo de barreras de contención. Si esto ocurriera en condiciones de almacenamiento temporal en seco, como en el caso del planeado ATC español, el contacto del oxígeno atmosférico con el combustible irradiado (CI), el cual presenta una gran complejidad físico-química y alta radiotoxicidad, podría inducir a la oxidación de la matriz de UO2 hasta U3O8. Este fenómeno se ve facilitado por el efecto de la alta temperatura generada por el calor residual, proveniente del decaimiento radiactivo del CI. Dado que esta conversión a U3O8 conlleva un aumento significativo de volumen, podría llegar a ocurrir la pérdida de integridad (pulverización) del CI, dificultando su futura recuperación y gestión, tanto con el fin de reprocesarlo como de su acondicionamiento para un almacenamiento definitivo en formaciones geológicas. A pesar de la gran variedad de estudios llevados a cabo, aún resulta necesaria una caracterización más específica de los distintos óxidos de uranio que toman parte en la oxidación del UO2, con el objetivo de lograr una mejor comprensión de la evolución estructural y química del sistema. Asimismo, es importante conocer cómo puede afectar a dicha reacción la presencia de elementos transuránicos (Pu, Am¿) incorporados en la matriz del CI, los cuales se forman en pequeñas proporciones durante la fisión en el reactor nuclear. Por ello, este trabajo presenta diversos avances en el análisis de la matriz del CI y de su oxidación en función de distintos factores, utilizando la espectroscopía Raman como técnica principal de caracterización. Se muestra cómo dicha técnica puede considerarse una herramienta útil y versátil a la hora de analizar el estado del combustible nuclear y su estabilidad frente a la oxidación en condiciones de almacenamiento temporal en seco.