Sistemas catalíticos basados en combinaciones de óxidos de cobre y cerio para procesos de interés en pilas de combustible

Resumen

La Tesis Doctoral se ha dividido en dos grandes campos de aplicación donde el nexo entre ambos radica en el empleo de sistemas basados en combinaciones de cobre y cerio.%&/1. Catalizadores Cu-CeO2 en su aplicación para eliminación de CO en corrientes ricas en Hidrógeno para la aplicación de este como combustible de pilas de combustible de intercambio protónico.%&/Los objetivos alcanzados radican en la obtención de sistemas obtimizados para este tipo de aplicación, el análisis de las especies involucradas en los procesos que tienen lugar durante las oxidaciones competitivas de CO y H2, así como las causas por las que este tipo de sistemas se desactivan en presencia de CO2 y H2O. %&/Para alcanzar estos objetivos se ha realizado una pormenorizada caracterización mediante técnicas como DRX, Raman, EXAFS, isotermas de N2, XPS, HRTEM. Donde además para el seguimiento de las reacciones en condiciones Operando, se han acoplado sistemas de reacción para su seguimiento mediante XANES y DRIFTS, así como el seguimiento de los gases mediante espectrometría de masas.%&/2. Sistemas basados en Cu-CeO2 para su aplicación como ánodos de SOFCs para oxidación directa de metano.%&/Los objetivos alcanzados radican en la comprobación de una mejor actividad catálitica de este tipo de sistemas cuando son dopados con tierras raras como Gd y Tb. Además, el empleo de coprecipitación por microemulsiones inversas para la sintesis de estos sistemas ha generado buenos resultados en su actividad, denotando de este modo que la mejora de los contactos entre las fases involucradas mejora la actividad catalítica de estos sistemas ante la oxidación directa de metano. Comprobando por otro lado que la deposición de carbono al emplear este tipo de ánodos es muy pequeña, factor que mejora la aplicación de estos ánodos en comparación con los basados en Ni (cuyo principal inconveniente es el envenenamiento del ánodo por la formación de depositos de carbono).%&/Para obtener estos objetivos se han empleado las tecnicas de caracterización expuestas anteriormente; realizando además ensayos TPR-H2, TPR-CH4 y TPO para el seguimiento de la actividad catalítica de los catalizadores y la posible deposición de carbón respectivamente. Donde el seguimiento de los gases de reacción y la cuantificación de los mismos se ha realizado mediante espectrometría de masas, técnica que ha permitido comprobar el tipo de reacciones que tienen lugar durante los procesos de oxidación de CH4 seco al emplear este tipo de sistemas basados en cobre y cerio.