Transformación-degradación de ligandos carbeno n-heterocíclicos en la esfera de coordinación de osmio

Zusammenfassung

El trabajo realizado se ha centrado en la síntesis, caracterización y el estudio de la reactividad del complejo hexahidruro de osmio(VI) OsH6(PiPr3)2 con diferentes tipos de ligandos NHCs funcionalizados. La síntesis del complejo de 16 electrones OsCl{κ2-C,C-[CN(CH3)CHCHNCH2C(O)]}(CO)(PiPr3)2 (1) ha constituido la puerta de entrada a una química muy variada. Hemos podido investigar la reactividad de 1 frente a pequeñas moléculas como H2, CO, O2 y boranos. Como consecuencia de los estudios anteriores, pudimos comprobar que el citado complejo resulta ser un catalizador eficiente para la alcoholisis e hidrólisis del pinacolborano. También exploramos su reactividad frente a alquinos internos y terminales, presentando una reactividad sorprendente. Mientras que los alquinos internos “catalizan” la degradación del ligando NHC, los alquinos internos permiten la funcionalización del ligando a través de la formación de nuevos enlaces carbono-carbono sobre intermedios vinilideno. Así mismo pudimos preparar una nueva y amplia familia de polihidruros de osmio mediante procesos de protonación o metilación de derivados trihidruro de osmio preparados por reacción de nuestro producto de partida 1 con sales de borohidruro y estudiar su reactividad.