Innovative analytical designs based on nanomaterials and micromotors for (bio)-sensing applications in biological media

Résumé

El objetivo de esta Tesis Doctoral es el desarrollo de estrategias analíticas de vanguardia basadas en nanomateriales y micromotores para aplicaciones de (bio)-sensado en medios biológicos. Para lograr este objetivo, en primer lugar, se llevó a cabo la síntesis y caracterización de nanocompuestos Janus basados en grafeno y nanopartículas metálicas para la detección SERS y destrucción de bacterias patógenas. En un primer enfoque, se emplean nanocompuestos de Au@Ag ensamblados en conchas de mejillón como sustratos naturales en aplicaciones SERS. En un segundo enfoque se un ensayo basado en nanopartículas magnéticas funcionalizadas con péptidos antimicrobianos como sondas de "captura" para el aislamiento de bacterias y nanocompuestos de óxido de grafeno decorados con nanopartículas de plata-oro (Au@Ag-GO) y modificados con ácido 4-mercaptofenilborónico como etiquetas SERS. Se aislaron y detectaron con éxito tres patógenos bacterianos (Escherichia Coli, Staphylococcus Aureus y Pseudomonas Aeruginosa). En un segundo objetivo, se llevó a cabo la síntesis y caracterización de micromotores Janus basados en nanomateriales 2D (grafeno, grafidino y fósforo negro) para la detección óptica y destrucción de bacterias patógenas. En primer lugar, llevó a cabo la síntesis de micromotores Janus basados en los materiales 2D y que integran "tres motores" para el control del movimiento utilizando diferentes estímulos como combustible químico, radiación electromagnética y campos magnéticos. En una primera aplicación se emplearon los micromotores sintetizados anteriormente para el desarrollo de una estrategia de detección OFF-ON para la detección de la toxina del cólera como un biomarcador bacteriano relevante. Una segunda aplicación se enfocó a la modificación de los micromotores Janus con un péptido antimicrobiano para la inactivación de bacterias siguiendo un enfoque similar al descrito en la detección SERS, pero esta vez a bordo de micromotores. En un tercer objetivo se llevó a cabo la síntesis y caracterización de micromotores tubulares basados en grafidino para la detección óptica de toxinas bacterianas y la destrucción de células patógenas (cancerígenas). En un primer ejemplo, los micromotores GDY modificados con doxorrubicina (DOX) se utilizan para la liberación controlada de este fármaco mediante cambios de pH y destrucción de las células cancerosas HeLa. En un segundo ejemplo se ilustra la modificación de los micromotores con péptidos de afinidad específicos para la detección OFF-ON fluorescente sensible y selectiva de la toxina del cólera B mediante el reconocimiento específico de la región de la subunidad B de la toxina diana y la endotoxina de Escherichia Coli. Un cuarto objetivo explora el desarrollo de dispositivos de detección ópticos portátiles integrando micromotores tubulares y Janus basados en materiales 2D para la detección in situ de biomarcadores y bacterias.