Estudio de la dinámica molecular en materiales poliméricos mediante modelos de fluctuación de enlace

Abstract

La simulación por computador resulta una herramienta clave para el estudio de la dinámica molecular, siendo especialmente relevante su papel en la tarea de relacionar las propiedades macroscópicas de los materiales con sus propiedades microscópicas. Dentro de este marco de trabajo se ha pretendido con esta tesis estudiar en materiales poliméricos los procesos físicos de la transición vítrea y la relajación estructural. Para ello se escogió el modelo de Fluctuación de Enlace, que simula mediante técnicas de Monte Carlo el comportamiento de los materiales poliméricos, y se le añadió una serie de modificaciones para que representara con mayor fidelidad los movimientos cooperativos múltiples, pretendiendo con ello que se pudieran modelizar con mayor realismo los procesos físicos a simular. Con el propósito de cumplir este objetivo básico se desarrolló el software necesario para realizar los cálculos, llegándose a una serie de conclusiones al respecto. La primera de ellas es que la movilidad del modelo resulta crucial para explicar el proceso de la transición vítrea. Además la movilidad también influye en la eficacia del algoritmo y resulta adecuado añadir complejidad a los cálculos a cambio de un mayor coste computacional, pues la eficacia del algoritmo mejora notablemente. Como conclusión final cabe resaltar que el concepto de volumen dinámicamente accesible, recientemente propuesto para explicar la transición vítrea en substancias de bajo peso molecular, ha sido aplicado por primera vez a materiales poliméricos. Se ha comprobado que este factor ofrece una relación de orden cuadrático con los coeficientes de difusión bajo las condiciones de arresto estructural también en las substancias poliméricas, corroborándose con ello que puede ser tenido en cuenta como factor universal para explicar el proceso de la transición vítria.