Empleo de tensioactivos en la síntesis de catalizadores micro y mesoporosos

Resumen

Mediante un detallado estudio del pH del gel de síntesis, de la concentración de CTA+, de la temperatura y tiempo de cristalización en la formación de las diferentes mesofases en el sistema SiO2:CTA/Br:H2O, se ha encontrado que la fuerza directora para la formación de las diferentes fases es la carga negativa de los silicatos formados durante la cristalización de los sólidos mesoporosos, la cual ha de ser compensada por los cationes del tensioactivo. El mejor empaquetamiento de las especies catiónicas de tensioactivo en términos de minimización de energía, provoca la formación de las dierentes fases controlando el pH, la temperatura y el tiempo de cristalización. Por otra parte, la sililación de materiales tipo Ti-MCM-48 mediante hexametildisilazano aumenta en gran medida su actividad catalítica en la epoxidación de ciclohexeno con terc-butilhidroperóxido. Además se estudió el entorno local del titanio en catalizadores Ti-MCM-48 calcinados y sililados mediante espectroscopía IR, reflectancia difusa, fotoluminiscencia y Si-MAS-RMN, apoyando por difracción de rayos-X y análisis termogravimétricos. Se ha propuesto un modelo convincente de las posiciones activas de Ti en la estructura Ti-MCM-48. Además, se estudió el papel de los tensioactivos en la cristalización de zeolita beta, obteniéndose tiempos de cristalización más cortos para la completa formación de la estructura de la zeolita beta cuando se compara con las síntesis llevadas a cabo en ausencia de los mismos. Los aspectos mecanísticos del aumento en la velocidad de cristalización se investigaron mediante resonancia magnética nuclear uni- y bi-dimensional y difracción de rayos-X, para investigar las interacciones moleculares entre los diferentes agentes directores de estructura y la red de la zeolita beta durante el curso de la cristalización. Finalmente, se ha realizado un estudio de la presencia de cationes Na+ en la cristalización de zeolit