From 2D to 3D chiral systems made of plasmonic and magnetoplasmonic building blocksfabrication, characterization and analysis

Resumen

Se presenta un estudio experimental exhaustivo y detallado para entender la respuesta quiral de nanoestructuras plasmónicas quirales complejas a partir de las respuestas aquirales de sus bloques componentes constituyentes. Esto conlleva diferentes estructuras fabricadas, desde simples nano-objetos como barras o dímeros de discos compuestos por metal o dieléctrico, hasta nanoestructuras más complejas ensambladas en el plano (estructuras bidimensionales) o apiladas perpendicularmente al plano (estructuras tridimensionales). En el proceso de fabricación se utiliza la litografía coloidal de máscara de agujeros y la evaporación multieje, una técnica de fabricación potente y económicamente asequible, capaz de obtener una gran variedad de estructuras en grandes áreas. Además de los cambios morfológicos, se han variado parámetros tales como la composición y la disposición espacial de las piezas constituyentes, a fin de estudiar su influencia en la respuesta óptica. Estos parámetros se optimizan para obtener metaestructuras quirales activas con las mejores propiedades. Posteriormente, las estructuras fabricadas se caracterizan morfológica, óptica y magneto ópticamente. Para identificar plenamente las propiedades físicas ocultas en las medidas de estas estructuras, se desarrolla un análisis alternativo de los elementos de la matriz de Mueller. Con este método, se validan las propiedades ópticas, quiroópticas y magnetoópticas de estos complejos nanosistemas. Se han fabricado estructuras bidimensionales compuestas por simples nano bloques de construcción dispuestos en el plano. Se estudian los papeles de la composición y el ordenamiento planar en la respuesta óptica de las estructuras. La respuesta quiroóptica de las estructuras es sensible al entorno eléctrico. Esto se evidencia analizando las contribuciones de las estructuras con diferente naturaleza dieléctrica sobre el dicroísmo circular (CD). La incorporación de material magnético introduce una contribución magnética en el CD (MCD). Las estructuras tridimensionales, dímeros de Au apilados helicoidalmente con diferentes orientaciones relativas y separación entre ellos, se han fabricado utilizando una técnica de deposición única. Se ha comprendido plenamente la dependencia de su dicroísmo lineal y circular, realizando un cuidadoso análisis de los elementos de la matriz de Mueller obtenidos, tanto de medidas experimentales como de enfoques teóricos basados tanto en un modelo sencillo de osciladores de Lorentz y como en una simulación numérica avanzada usando FDTD (Finite-Difference Time Domain). Estos análisis teóricos permiten determinar la dependencia de la señal dicroica con parámetros como el ángulo relativo de las barras, la separación o la variación espectral de sus modos correspondientes. Estos resultados se contrastan con las estructuras fabricadas, confirmando el comportamiento teórico. El formalismo de la matriz de Mueller se utiliza para analizar las contribuciones a las propiedades quiroópticas, así como para distinguir los efectos magnéticos y los no magnéticos en la respuesta quiral, crucial para un correcto análisis de los datos. Hay un aumento casi proporcional de la quiralidad intrínseca, y un marcado cambio de la anisotropía óptica en las estructuras tanto en el caso planar como en el caso en que se separan eléctricamente en tres dimensiones. Estas evidencias ponen de relieve que las diferentes contribuciones al dicroísmo circular pueden controlarse modificando cuidadosamente la morfología de la nanoestructura. El presente trabajo establece el escenario para el diseño, fabricación, y caracterización de nanoestructuras plasmónicas quirales optimizadas. Estas estrategias novedosas pueden utilizarse en el futuro para el diseño de nuevas funcionalidades en aplicaciones de dispositivos, como sensores y para la detección de compuestos químicos y moléculas biológicas.