Covalent organic frameworkstailored design and synthesis towards sustainable applications

Abstract

La presente Tesis se enmarca dentro de la línea de investigación de las redes orgánicas covalentes (covalent organic frameworks, COFs) centrada en el diseño, síntesis y aplicación de estos materiales. Los COFs constituyen una nueva clase de materiales poliméricos formados a partir del ensamblaje de bloques moleculares orgánicos. Se caracterizan por su elevada cristalinidad, porosidad intrínseca, densidad baja, área específica elevada y su alta estabilidad térmica y química. Además, una de las propiedades más relevantes de los COFs es que sus estructuras son fácilmente modulables, es decir, variando la elección de los monómeros y el tipo de enlace entre ellos se pueden obtener estructuras previamente diseñadas con un gran control sobre la composición química, topología y geometría de la red. En esta línea, la funcionalización de estos materiales ha permitido el diseño y preparación de nuevos COFs con propiedades avanzadas para aplicaciones específicas. Las estrategias de funcionalización de COFs pueden dividirse en dos grupos: las modificaciones pre- y post-sintéticas. En el primer caso, los grupos funcionales específicos son incorporados en los bloques moleculares de forma previa a la síntesis del COF. Por otro lado, la aproximación post-sintética consiste en modificaciones del material una vez sintetizado sin alterar su cristalinidad. El objetivo general de la presente tesis doctoral es el diseño y síntesis de nuevos COFs para aplicaciones sostenibles. Para ello, se han explorado ambas aproximaciones de funcionalización con el objeto de obtener materiales poliméricos con las propiedades fisicoquímicas diseñadas. La estrategia desarrollada incluye desde la obtención de los monómeros orgánicos funcionalizados hasta la preparación y caracterización de los nuevos materiales poliméricos mediante distintas técnicas de caracterización en estado sólido. Finalmente, las propiedades de los COFs se han evaluado de forma exhaustiva en los distintos campos de aplicación investigados.