Transport properties in nanoparticle arrays

Resumen

Durante las dos últimas décadas ha habido una intensa investigación científica en nanociencia y nanotecnología, debido a la amplia variedad de aplicaciones en diferentes campos como la electrónica, el magnetismo, la biomedicina, la farmacéutica, el energético, o la ciencia de materiales. Los sistemas estudiados en nanociencia tienen un tamaño muy pequeño, que está comprendido entre 1nm y 100 nm. Una de las razones por la que los materiales a escala nanométrica son tan interesantes es porque debido a los efectos cuánticos y de confinamiento sus propiedades físicas son diferentes a las del material a escala macroscópica. Las propiedades físicas de las nanoestructuras dependen de su tamaño, forma y material. En esta tesis el estudio se ha centrado en las redes de nanopartículas. Hoy en día se pueden sintetizar redes de nanopartículas metálicas, semiconductoras y magnéticas en una, dos y tres dimensiones mediante diferentes técnicas como la litografía, la epitaxía molecular o las técnicas de autoensamblado. En dichos sistemas el coste de energía asociado a añadir un electrón a cada nanopartícula (energía de carga) es relevante y puede suprimir el transporte (bloqueo de Coulomb). Por otra parte, el comportamiento de estos sistemas se va a ver afectado por el desorden, ya sea de tipo estructural (vacantes), en los niveles de energía o potencial químico de las nanopartículas, o en la distancia entre partículas. La reproducibilidad de las propiedades frente al desorden será crucial para las aplicaciones. Además de sus posibles aplicaciones, estas redes constituyen un sistema excepcional para el estudio de la correlación electrónica y los factores que la modifican. Aunque a lo largo de todos estos años se han realizado un gran número de trabajos experimentales y teóricos, las propiedades de transporte en redes de nanopartículas no se entendían completamente. En estos estudios previos todavia hay cuestiones sin resolver. En el caso de redes unidimensionales hay controversias entre las diferentes aproximaciones teóricas, mientras que en dos dimensiones en donde se ha realizado la mayoría del trabajo experimental, la comparación entre experimentos y teoría no está bien establecida. El objetivo del trabajo presentado en esta tesis ha sido el estudio de las propiedades de transporte en redes de nanopartículas metálicas, y cómo se ven afectadas por diferentes factores como el desorden, los tipos de interacción entre las cargas o la dimensionalidad de la red. El transporte ha sido analizado desde el punto de vista teórico, utilizando principalmente simulaciones de Monte-Carlo dinámico o de no equilibrio. En algunos regímenes también se han realizado aproximaciones analíticas. El primer capítulo de la tesis es una introducción a los sistemas nanoestructurados y en concreto a las redes de nanopartículas, los tipos de redes y los diferentes tipos de desorden que aparecen en las redes sintetizadas experimentalmente. Se explica la física del bloqueo de Coulomb que controla el transporte en estos sistemas. Además se contextualiza sobre lo que ya se conocia en trabajos previos sobre el tranporte electrónico a través de las redes de nanopartículas. El resto de la tesis está dividida en dos partes, una dedicada a las propiedades de transporte en redes de nanopartículas cuando estan situadas entre electrodos metálicos no magnéticos y una segunda parte cuando los electrodos son ferromagnéticos. Primera Parte: Electrodos no magnéticos ¿ En el Capítulo 2 se explica el modelo y la simulación numérica que se ha utilizado para estudiar el transporte en redes de nanopartículas metálicas cuando están situadas entre electrodos no-magnéticos. También se introducen los diferentes tipos de interacción que se han considerado en este trabajo. ¿ En el Capítulo 3 se analiza en detalle el caso de redes de nanopartículas unidimensionales cuando la interacción es de corto alcance. En este caso solo hay interacción entre las cargas dentro de un mismo conductor. He estudiado el voltaje umbral, VT, por debajo del cual la corriente está bloqueada en el sistema. Para voltajes mayores que este voltaje umbral se han analizado las curvas I ¿¿ V características y la caída de potencial promedio a través de la red para diferentes regímenes de voltaje. Además he estudiado cómo se van a ver afectados VT, las curvas I ¿¿ V y la caida de potencial por los diferentes tipos de desorden y la forma en la que se aplique el voltaje de polarización a la red. ¿ En el Capítulo 4 he realizado el estudio del efecto de las interacciones de largo alcance en redes de nanopartículas unidimensionales. En este caso las cargas en distintos conductores pueden interaccionar entre ellas. El apantallamiento que se produce por la proximidad entre conductores ha sido incluido en las interacciones. Al igual que en el caso de corto alcance estudiado en el capítulo anterior, se han analizado el voltaje umbral, las curvas I ¿¿V y la caída de potencial atráves de la red, y cómo se ven afectados por el desorden y el voltaje de polarización aplicado. ¿ En el Capítulo 5 se han estudiado las propiedades de transporte en redes de nanopartículas bidimensionales, donde la mayoría de los trabajos previos experimentales han sido realizados. La interacción analizada es de corto alcance y me he centrado en el caso en donde el voltaje de polarización aplicado es del tipo V0 = V/2 y VN+1 = ¿¿V/2. He estudiado los cambios que se producen en el transporte al pasar de una a dos dimensiones, o en dos dimensiones las diferencias entre los distintos tipos de red, cuadrada y triangular. He analizado el VT, las curvas I ¿¿ V y la caída de potencial para diferentes regímenes de voltajes, y cómo se van a ver afectados por el desorden. En este caso además del desorden de carga y en resistencias también se ha analizado el desorden de tipo estructural, que se produce cuando hay vacantes en la red. Segunda Parte: Electrodos Ferromagnéticos En la segunda parte he estudiado cómo se ven afectadas las propiedades de transporte por la interacción entre los efectos de carga de las nanopartículas y el ferromagnetismo de los electrodos. ¿ En el Capítulo 6 se introduce brevemente la interacción entre los efectos de carga y el ferromagnetismo. Se hace un repaso a los trabajos previos a esta tesis, que se habían centrado en el caso de una y dos islas situadas entre electrodos ferromagnéticos. Se explican el modelo y la simulación que me permite hacer este estudio. Además se introduce el caso de una sola nanopartícula no-magnética entre dos electrodos ferromagnéticos. ¿ En el Capítulo 7 he analizado la acumulación de espín y las propiedades de transporte en redes de nanopartículas metálicas situadas entre electrodos ferromagnéticos. Este estudio se ha realizado para interacción de corto alcance, en redes sin ningún tipo de desorden en una y dos dimensiones, para los casos en que los momentos magnéticos de los electrodos tienen orientación paralela y antiparalela. Se ha considerando que el tiempo de relajación del espín es infinito y que ambos electrodos tienen la misma polarización. He estudiado las curvas I ¿¿ V características, destacando las principales diferencias con respecto al caso de electrodos no-magnéticos estudiado en la primera parte de esta tesis. Las magnetorresistencias túnel también han sido analizadas. ¿ En el Capítulo 8 se han estudiado cómo los efectos originados de la interacción entre los efectos de carga y el ferromagnetismo se ven afectados por diferentes factores como distinta polarización en ambos electrodos, la temperatura, el desorden de carga o de resistencia y por las interacciones de largo alcance. Para el análisis del largo alcance se ha estudiado una interacción del tipo de caída exponencial. Todos los casos estudiados en este capítulo se ha realizado en redes unidimensionales.