Nanosensores y sistemas inteligentes de liberación controlada basados en nanomateriales porosos

  1. Jimenez Falcao, Sandra
unter der Leitung von:
  1. María Paloma Martínez Ruiz Doktormutter
  2. Reynaldo Villalonga Santana Doktorvater

Universität der Verteidigung: Universidad Complutense de Madrid

Fecha de defensa: 28 von Januar von 2021

Gericht:
  1. Araceli González Cortés Präsidentin
  2. Beatriz Lora Maroto Sekretärin
  3. Íñigo Fernández Bats Vocal
  4. José Abad López Vocal
  5. Elena Aznar Gimeno Vocal
Fachbereiche:
  1. Química Orgánica

Art: Dissertation

Zusammenfassung

Desde finales del S. XX la nanotecnología ha experimentado un avance sin precedentes, dando lugar a una nueva disciplina capaz de producir una gran variedad de sustancias, materiales y dispositivos con novedosas aplicaciones en campos tan diversos como la biomedicina, las telecomunicaciones o la fabricación de dispositivos sensores. Entre los materiales que más interés despiertan entre los investigadores cabe destacar aquellos basados en matrices de sílice porosa, especialmente en formato de nanopartículas; entre sus propiedades destaca la versatilidad que presentan, tanto en la metodología de preparación y posterior modificación, como de aplicación. Para demostrarlo, el objetivo principal de esta Tesis Doctoral es el desarrollo de diversos nanosistemas basados en nanopartículas de sílice porosa, en concreto del tipo MCM-41, con aplicación en tres áreas muy diferentes: sensorización, liberación controlada de fármacos y comunicación química artificial. La naturaleza porosa de este tipo de materiales permite encapsular diversos compuestos de interés, capaces de actuar como sondas útiles en procesos de sensorización química o liberación de fármacos. Por otra parte, sus propiedades químicas posibilitan la modificación de la superficie de las nanopartículas con ensamblajes estímulo-dependientes, denominados puertas moleculares, de manera que impidan la liberación inespecífica de la carga contenida en los canales de la sílice, pero puedan ser abiertos bajo demanda. Este concepto ha sido aprovechado, en una primera aproximación, para la construcción tanto de sensores empleados en la detección de analitos diversos como de sistemas de liberación controlada de fármacos. En una segunda fase, y siguiendo una estrategia más ambiciosa, la modificación química de la sílice ha permitido también anclar otros nanomateriales, como pueden ser nanopartículas de oro, generando sistemas complejos con dos superficies químicamente distintas. Este tipo de nanomateriales anisotrópicos, denominados Janus, permiten ampliar las funcionalidades presentes en un mismo sistema y han sido utilizados en los dos últimos trabajos recogidos en esta memoria. En lo que respecta al primer bloque de sensores preparados a partir de nanopartículas sencillas de sílice mesoporosa, se proponen tres sensores para la determinación de tres analitos muy diferentes: un analito catiónico [Hg(II)] 1, un analito protéico (antígeno carcinoembrionario, CEA) 2 y un analito celular (S. cerevisiae) 3. La segunda aplicación de los sistemas basados en nanopartículas de sílice mesoporosa que se propone, se enmarca en el ámbito de la biomedicina, en concreto, la liberación controlada del fármaco anticancerígeno Doxorrubicina. El primer sistema que se plantea dentro de esta sección está basado en la misma estructura que uno de los sistemas planteados en el apartado anterior, a excepción de la molécula encapsulada en la sílice, poniendo de manifiesto la gran versatilidad de las estrategias desarrolladas 4. El segundo sistema de este bloque está basado en el uso de nanopartículas Janus de oro y sílice mesoporosa 5, Por último, se presenta un modelo de comunicación química artificial entre dos nanomáquinas tipo Janus controladas por enzimas que, mediante una secuencia de operaciones en cascada, permiten la conversión de un estímulo de entrada (input), en una señal de salida diferente (output). En conclusión, en esta Tesis Doctoral se proponen cinco nanosistemas inteligentes distintos, todos ellos basados en el empleo de nanopartículas de sílice mesoporosa, pero con aplicaciones avanzadas muy diferentes, confirmando la enorme versatilidad y el potencial tecnológico de las estrategias que aquí se presentan.